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馬普所最新《Nature》:高強鋁合金的氫脆取得重要進展

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越來越嚴格的交通運輸溫室氣體排放法規促使人們努力重新審視用于車輛的材料。飛機上經常使用的高強度鋁合金有助于減輕汽車的重量,但容易受到環境惡化的影響。氫脆化通常被認為是罪魁禍首。然而,導致氫脆失效的確切機制尚不清楚:對合金內部的氫進行原子級分析仍然是一個挑戰,這阻礙了采用合金設計策略來提高材料的耐用性。

日前,來自德國馬普所的Baptiste Gault和Dierk Raabe團隊對捕獲在高強度 7xxx 鋁合金的第二相顆粒和晶界處的氫進行了近原子級分析,并使用這些觀察結果來指導原子從頭算計算,結果表明合金元素和氫的共偏析有利于晶界脫聚,并且氫強分配到第二相顆粒中會從基體中去除溶質氫,從而防止氫脆。本文提出的見解進一步推進了對鋁合金中氫脆機理理解,強調了氫陷阱在最大限度地減少開裂和指導新合金設計方面的作用。相關論文以題為Hydrogen trapping and embrittlement in high-strength Al alloys發表在最新一期《Nature》上。

論文鏈接:

https://www.nature.com/articles/s41586-021-04343-z

在這項研究中,研究人員研究了一種 7xxx 鋁合金,其成分為 Al–6.22Zn–2.46Mg–2.13Cu–0.155Zr (wt.%),處于峰值時效狀態。對于這種合金,與未充氫的樣品相比,充氫會導致延展性顯著下降(圖 1a)。圖 1b-d 突出顯示了跨多個尺度的微觀結構的復雜性。首先,圖 1b、c 揭示了GBs和GB網絡在充氫材料變形過程中裂紋形成和擴展中的主要作用。圖 1d 顯示了細析出物在大塊中的典型分布,GBs 處的粗析出物和與 GBs 相鄰的無析出物區 (PFZs)。還顯示了充當晶粒細化劑的金屬間相(例如,Al2CuMg S 相)和 Al3Zr 彌散體。

馬普所最新《Nature》:高強鋁合金的氫脆取得重要進展

圖 1:航空航天 Al-Zn-Mg-Cu 合金的非均質微觀結構。

在驗證充H和充D試樣對機械性能表現出相似的脆化效應后,對峰值時效的樣品進行充氫,用于隨后的APT分析。充D樣品由PFIB在低溫下制備以限制氫的引入,并立即通過APT使用電壓脈沖進行分析,以最大限度地減少來自APT的殘留氫H。H和D原子優選分配到分散體內部的位置,在界面處的含量略高,這可能是由于失配應變 (0.75%)。進一步分析發現H在Al3Zr彌散體中始終富集,平均高達 8.5at.%。在充D材料中,2 Da處的明顯峰證明了有效的充D,其中D分配到Al3Zr分散體中。

馬普所最新《Nature》:高強鋁合金的氫脆取得重要進展

圖 2:在峰值時效條件下(120 °C 24 h)對D電荷 Al-Zn-Mg-Cu 樣品第二相的 APT 分析。

研究人員還分析了高角度GB處H和D的分布。峰值時效樣品在塊體中含有 5-nm (Mg, Zn) 富集強化沉淀物,在GB處含有較粗的20-50-nm尺寸的沉淀物,以及與GB相鄰的典型 PFZ,如圖3所示。圖3b中H和 D(H2+) 的原子圖顯示在GB 處的濃度較高。GB 處的Al3Zr分散體含有 11 at.% H 和 0.6at.% D,即與塊體中的 Al3Zr 分散體相比,D 含量較低。H 和 D(H2+)沒有顯示在富集(Mg, Zn)分布在 GB和體塊中。觀察到 Zn 和 Cu 沒有富集,在峰值時效狀態下,這可以通過消耗分離的溶質加速 GB 沉淀來解釋。D(H2+) 含量的局部增加意味著溶質修飾的GB充當H的陷阱,并且在相鄰的 PFZ 中沒有觀察到H和D的富集,這種效應放大了這些區域的機械和電化學對比度。

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圖 3:含有 GB 的 D 電荷峰時效 Al-Zn-Mg-Cu 樣品的 APT 分析(120 °C 24 h)。

為了更好地理解H在金屬間相(例如S相Al2CuMg)、Al3Zr彌散體和GBs中的影響,研究人員使用了密度泛函理論 (DFT)。S相中H的溶解度分析表明,富含Al的八面體位點提供最低的溶解焓(0.014 eV)。這些位置H的計算濃度在300 K時為 3 at.%,大大高于假設的Al基體的5×10^?5 at.%,這解釋了 APT 觀察結果。在 Al3Zr 彌散體中,H 更傾向于八面體間隙位點,Zr 在第二最近鄰層中,溶液焓為 0.128 eV,H 溶解度為 0.2 at.%。然而,高實驗 H 濃度可以通過在 H 的第一個最近鄰位置存在 Zr 反位點來解釋,這將溶液焓降低到 -0.202 eV。H 在 GB 中的溶解度估計為對稱的 Σ5 (210) [100] GB作為代表性的高角度 GB。所有考慮的 GB 位置的過量體積解釋了圖 4c 中給出的負偏析能。因此,這些位點的相應溶液焓低于 Al 基體,但仍遠高于 S 相或 Al3Zr 彌散體。

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圖 4:基于 DFT 模擬的理論分析。

為了解釋為什么 GBs 顯示出更高的 H 脆化敏感性,研究人員確定了氫脆能量(圖 4c)。通過比較H對GB能量學與自由表面能量學的影響來描述裂縫形成的熱力學驅動力。在 Σ5 GB 中,H當位于具有最強偏析能的位置時,也會產生最強的脆化。當根據 H 原子的標稱溶解度在 GB 的單位面積上的所有這些可能位點上分布時,由它們各自的偏析能加權,對脆化能的總貢獻為 600 mJ m-2這個國標。該值比為 Al3Zr 彌散體 (2 mJ m-2) 和 S 相 (129 mJ m-2) 確定的脆化能量要大得多(即更有害)。該論文還研究了 APT 揭示的 Mg 偏析對 GB 的影響,并在模擬單元中引入了一個 Mg 原子,取代了 GB 平面中四個等效 Al 原子之一??傮w而言,與不含 Mg 的情況相比,使用 Mg 時,這些效應使每單位 GB 面積的脆化能增加了大約一個數量級。Mg 對 H 引起的偏析和脆化產生相反的影響,這是由脫聚引起的自由表面上 Mg 和 H 的相互作用來解釋的。Mg 和 H 共偏析到自由表面為 GBs 的脆化提供了驅動力。

通常來說,避免 H 的進入是極不可能的,因此減輕氫脆的最佳方法是控制其捕獲以最大限度地延長組件的使用壽命。本文結果提供了 H 捕獲位點的指示及其各自在環境輔助降解中引發損害的傾向,從而有助于建立對鋁合金中氫脆的機制理解。在此研究的基礎上,提出了可以探索的具體措施,以增強對 H 引起的損傷的抵抗力,并提高高強度輕質工程部件的壽命和可持續性。第二相顆粒中高 H 富集的結果為提高抗 H 脆性提供了一種潛在的緩解策略,即通過引入和控制第二相的體積分數、分散和化學成分,盡管它們可能對機械性能產生有害影響特性。其他策略可能旨在設計和控制 GB 偏析,例如通過將 GB 捕獲到沉淀物中并將其保持在本體溶液中來消除 GB 的 Mg 裝飾。對抗環境退化的第三種也是更通用的方法是減小這些合金中 PFZ 的尺寸,目的是減輕 H 修飾的 GB 與受 H 影響較小的相鄰區域之間機械和電化學響應的 H 增強對比。

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